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标题：UN MODELO UNIFICADO ESTRUCTURAL DE SUPERFICIE PARA LA FERRIHIDRITA: CARGA PROTÓNICA, ENLACE ELECTROLÍTICO, ADSORCIÓN DE ARSENATO
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作者：Mario VILLALOBOS ; Juan ANTELO
期刊名称：Revista Internacional de Contaminación Ambiental
印刷版ISSN：0188-4999
出版年度：2011
卷号：27
期号：2
页码：139-151
语种：Spanish
出版社：Centro de Ciencias de la Atmósfera
摘要：La ferrihidrita (FH) es un nanomineral de óxido férrico hidratado común en ambientes geoquímicos acuosos. Sus pequeños tamaños de partícula (1.5-5 nm) exponen una gran área superficial específica en la interfaz mineral/agua, y esto puede tener una influencia considerable en el transporte y destino de una variedad de elementos vestigiales y mayores, a través de diversos procesos de sorción. En particular, los aniones de arseniato muestran una gran afinidad por las superficies de óxidos de Fe(III), incluyendo a la FH, y su destino en ambientes contaminados está casi invariablemente asociado a éstos. Las nanopartículas extremadamente pequeñas de FH, que muestran un alto grado de agregación cuando se secan, impiden la determinación experimental de parámetros superficiales importantes para la descripción termodinámica de su comportamiento de adsorción, tales como el área superficial específica disponible en suspensión. En el presente trabajo hemos recopilado ocho series de datos de titulación superficial ácido-base publicadas de preparaciones sintéticas de FH en un amplio intervalo de tamaños de partícula y hemos unificado su descripción a través de un modelo de distribución de caras cristalinas - densidad de sitios desarrollado previamente para la goetita. Mostramos que el comportamiento de carga superficial protónica de la FH junto con su comportamiento de adsorción de As(V) se puede describir adecuadamente utilizando las constantes de afinidad derivadas para la goetita, asumiendo la superficie de la FH como compuesta predominantemente de grupos superficiales monocoordinados >OH, con una densidad de sitios igual al de la cara (010) de la goetita (grupo espacial Pnma ). Además, a través del modelo aplicado se puede derivar exitosamente el área superficial específica disponible de cada preparación de FH en suspensión acuosa, mostrando valores entre 330 y 1120 m 2 /g. La implicación de los resultados que se reportan aquí es altamente relevante para la predicción general de la reactividad superficial de la FH.
其他摘要：Ferrihydrite (FH) is a common hydrous ferric oxide nanomineral in aqueous geochemical environments. Its small particle sizes (1.5-5 nm) expose a very high specific surface area at the mineral/water interface, and this may have considerable influence on the transport and fate of a variety of trace and major elements through diverse sorption processes. In particular, arsenate anions show a very high affinity for Fe(III) oxide surfaces, including FH, and their fate in contaminated environments is almost invariably associated to these. The extremely small FH nanoparticles, which show high particle aggregation when dried, preclude experimental determination of important surface parameters for the thermodynamic description of its adsorption behavior, such as available specific surface area in aqueous suspension. In the present work we have compiled eight sets of published acid-base surface titration data for synthetic preparations of FH across a wide range of particle sizes, and unified their description through a face-distribution site-density model developed previously for goethite. We show that the surface proton charge behavior of FH in conjunction with its As(V) adsorption behavior may be adequately described using the affinity constants derived for goethite, by assuming the FH surface to be composed predominantly of singly-coordinated >OH groups, with a site density equal to that of the (010) goethite face (Pnma space group). Also, through the applied model the available specific surface area of each FH preparation in aqueous suspension may be successfully derived, showing values between 330 and 1120 m2/g. The implications of the results reported here are highly relevant for predictive purposes of FH surface reactivity in general.
关键词：ferrihydrite;surface structure;point of zero charge;specific surface area